Rajiči u Hrvatskoj najčešće su Hrvati, najvećim dijelom iz sjeverne Hercegovine, a vrlo su rijetko i Srbi. U prošlom stoljeću relativno najviše hrvatskih stanovnika s ovim prezimenom rođeno je u Sjevernoj Hercegovini (područje Konjica) i u Rami, BiH (područje Prozora). U Paljikama u Srednjoj Bosni svaki peti stanovnik prezivao se Rajič.
Rasprostranjenost
U Hrvatskoj danas živi oko 540 Rajiča u 220 domaćinstava. Prisutni su u gotovo svim hrvatskim županijama, u 36 gradova i 59 manjih naselja, najviše u Zagrebu (110), Metkoviću (50), Sesvetama (40), Požegi (30), te u Ivankovu u okolici Vinkovaca (30).
U izvorima do sada obrađenim u projektu Acta Croatica, ime se spominje preko trideset puta, a prvi put 1902. godine u izvoru Prvi adresar grada Zagreba.